Après avoir débuté sa carrière comme assistant directeur artistique, il devient à son tour directeur artistique au Studio de cinéma lituanien en 1955, avant de passer cinq ans plus tard à la réalisation en adaptant le roman Le Dernier coup (Paskutinis šūvis), qui devient le troisième chapitre d’un film en plusieurs parties, Les Héros vivants (Gyvieji didvyriai). Il s’agit de la première série de courts-métrages lituaniens à obtenir une reconnaissance internationale au 12ème festival de Karlovy Vary, en 1960. Après un séjour à Moscou auprès du célèbre réalisateur russe Mikaïl Romm, Žebriūnas crée l’un des ses films les plus remarquables, La Jeune Fille et l‘écho (Paskutinė atostogų diena, 1964), qui est primé au VKF, le festival de cinéma de l’Union, et à Cannes, et qui reçoit à Locarno la Voile d’argent. 

Dans ses premiers films, Žebriūnas s’attache souvent, avec un lyrisme et un humour discrets, à percer le secret des âmes des enfants et des adolescents. Plus tard, lorsqu’il se tourne vers des thématiques plus adultes, il crée des films plastiques, colorés, très esthétiques, poétiques, dépeignant les passions humaines et la relation parents-enfants. En 2010, Žebriūnas remporte la Grue d’or du cinéma lituanien, une distinction qui vient récompenser l’ensemble d’une carrière. Un an plus tard, il se voit remettre le Prix national de la culture et de l’art de Lituanie :

« pour son travail, qui ouvre la voie au cinéma poétique lituanien, un cinéma qui a toujours usé de son langage particulier pour défendre les valeurs humanistes les plus nobles ››.

L’émergence au cours des années 1960 d’un cinéma lituanien est considérée comme soudaine. Elle est portée par une génération dont de nombreux membres ont été formés au VGIK à Moscou avant de revenir «au pays» pour travailler au sein du Studio national, on retrouve notamment : Almantas GriškeviĀius, Raimondas Vabalas, Algirdas Dausa… Ces films se distinguent par leur visée poétique, le recours à la métaphore et au symbolisme dans des mises en scène amples et ambitieuses, virtuoses et lyriques, s’appuyant sur des commentaires sonores et musicaux sophistiqués. La Belle et La Jeune fille à l’écho représentent bien cette veine qui fait aussi part à l’introspection, comme pour percer le secret des âmes. 

On retrouve ce sens de l’introspection dans Sadūto Tūto (1974), où Almantas GriškeviĀius interroge l’anticonformisme dans un contexte où il vaut mieux ne pas l’être. Le ton est aussi plus nonchalant, parfois franchement badin, prenant place dans une forme énergique et un montage dynamique. Les années 1970 voient aussi surgir le film historique du cinéma lituanien : Velnio nuotaka (The Devil’s Bride, 1973). Arūnas Žebriūnas se trouve aux commandes de cette curieuse – euphémisme ! – comédie musicale bariolée aussi bien inspirée par le folklore que par les seventies «endiablées» – il s’agit du récit d’un règne satanique terrestre particulièrement licencieux.